Estudio comparativo de catalizadores de Pd/y-Al2O3 y Pd-VOx / y-Al2O3 para la eliminación de NOx /
En los últimos años se ha incrementado el interés en promover las propiedades de los catalizadores de paladio para la eliminación de gases contaminantes como óxidos de nitrógeno (<NOx), monóxido de carbono (CO) e hidrocarburos sin combustionar. Una de las posibilidades en actual desarrollo es el...
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| Autor Principal: | |
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| Formato: | Libro |
| Idioma: | Spanish |
| Publicado: |
2002.
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| Materias: | |
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| Sumario: | En los últimos años se ha incrementado el interés en promover las propiedades de los catalizadores de paladio para la eliminación de gases contaminantes como óxidos de nitrógeno (<NOx), monóxido de carbono (CO) e hidrocarburos sin combustionar. Una de las posibilidades en actual desarrollo es el agregado de promotores adecuados, entre los cuales se han evaluado CeO2, La2O3 , MoO3 , WO3 , etc.. El objetivo de esta tesis es analizar el efecto promotor del óxido de vanadio (VOx) en la actividad del paladio para las reacciones anteriormente mencionadas, como se describe en el Capítulo I. Con dicho objetivo, se investigó la preparación, caracterización y actividad catalítica de varias muestras Pd-VOx/y-Al2O3 . Los antecedentes bibliográficos desarrollados en el Capítulo II indican el escaso conocimiento de la performance del sistema Pd-VOx/y-Al2O3 en reacciones que involucren estos contaminantes gaseosos. Los catalizadores binarios Pd-VOx/y-Al2O3 fueron preparados por fijación de paladio a partir de una solución en tolueno de Pd(AcAc)2 sobre soportes modificados con distintas concentraciones de vanadio, Vox/Al2O3. La fijación de vanadio se realizó por medio de una solución en tolueno de V(AcAc)3 o una solución acuosa de Nh4VO3 a pH igual a 4. La utilización de dichos precursores tuvo como fin evaluar una posible diferencia de especies de vanadio por involucrar diferentes reacciones de fijación. También se preparó un catalizador Pd/y-Al2O3, por fijación de Pd(AcAc)2 sobre y-Al2O3. Los detalles de la preparación de las distintas muestras se presentan en el Capítulo III. Si bien se prepararon varias muestras binarias sobre distintas y-Al2O3 sólo se seleccionaron para su caracterización aquellas con un área BET de 77 m²/g. La caracterización de las muestras se realizó por quimisorción de H2 (Pdsup/Pdtot), microscopía electrónica de transmisión (TEM), quimisorción de CO, consumo de Oz a 300°C a partir de muestras reducidas y reducción a temperatura programada (TPR). La descripción de las distintas técnicas y los resultados obtenidos se presentan en el Capítulo IV. Estas técnicas no permitieron identificar en detalle las especies de VOx soportadas en las muestras Pd-VOx/y-Al2O3, pero si distinguir diferencias de acuerdo al precursor y a la concentración de vanadio, y determinar sus efectos sobre el paladio. Primeramente, se determinó que la concentración de paladio en las muestras aumentaba con el tenor de vanadio. Sin embargo, la concentración de paladio expuesto (Pdsup/Pdtot) indicó un aumento del tamaño de partícula de paladio sobre los catalizadores Pd-VOx/y-Al2O3. Los resultados de TEM demostraron que no existe efecto de decoración de vanadio sobre las partículas de paladio en muestras previamente reducidas. Los ensayos TPR señalaron una menor temperatura de reducción del vanadio en los catalizadores Pd-VOx/y-Al2O3 , verificando la presencia de interacción paladiovanadio. Por otra parte, se determinó que en los catalizadores preparados con Nh4VO3 se presenta una cierta fracción de paladio inactivo a los procesos redox. La relación O/Me obtenida durante el estudio de consumo de O2 indicó la presencia de diferentes especies de vanadio. El valor de esta relación esta principalmente determinado por la contribución del vanadio, debido a la baja concentración de paladio en los catalizadores binarios. Se obtuvieron relaciones O/Me cercanas a 0.5, que indican la presencia preponderante de dímeros de vanadio. Sin embargo, en los catalizadores Pd-VOx/y-Al2O3 preparados con NH3VO4 las relaciones o/Me superiores a 0.5 denotaron las presencia de otras especies, como por ejemplo oligómeros o una pequeña concentración de V2O5. La presencia de V2=5 fue verificada por la disminución de la relación O/Me cuando un catalizador Pd-VOx/y-Al2O3 de gran concentración de vanadio preparado con precursor inorgánico se lavó con una solución diluida de NH4OH. CALIFICACION DEPARTAMENTO DE GRADUADOS Calificación de la defensa oral: Sobresaliente - 10 (diez) Fecha: 16/12/02 |
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| Descripción Física: | 294 h. : il. ; 30 cm. . |
| Bibliografía: | Incluye referencias bibliográficas. |